近日,我校表面微纳米材料研究所/河南省微纳米能量储存与转化材料重点实验室何伟伟博士在半导体/金属杂化纳米结构光生活性物种形成机制方面取得重要进展,相关研究结果以全文形式发表在《美国化学会会志》(J. Am. Chem. Soc., 2014, 136 (2), 750–757)。全文链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja410800y 半导体纳米材料因在环境污染治理、太阳能转化和新型抗菌技术等领域的广阔应用前景激发了科学研究的浓厚兴趣。如何改善半导体纳米颗粒的光催化活性并且阐明其光催化反应机理,一直是该研究领域饱受关注的重要课题。光生载流子和光生活性氧物种的形成被普遍认为是半导体纳米光催化剂反应活性的主要原因。由于它们反应活性高、寿命短且共存状态复杂,因此对半导体纳米结构光生活性氧物种和载流子的准确测定和定量分析仍面临严峻的挑战。 针对这一难题,我校表面微纳米材料研究所郑直教授创新团队成员何伟伟博士在美国食品与药品管理局(FDA)访问交流期间,与FDA科学家Jun-Jie Yin博士合作,利用电子自旋共振波谱法结合自旋陷阱和自旋标记技术,建立了一种可以鉴别和检测各种活性氧物种和光生空穴/电子反应活性的方法。首先,他们发现即使很低的金负载量(Au/ZnO摩尔比为0.2%)亦能够非常显著地增强ZnO纳米结构对有色/无色污染物的光催化降解活性以及对金黄色葡萄球菌/大肠杆菌的抗菌活性。利用电子自旋共振技术,他们检测到Au对ZnO在光辐射作用下产生的电子/空穴和各种活性氧物种包括羟基自由基、超氧自由基和单线氧,均表现出极高的增强作用。这些研究结果为准确地揭示半导体纳米颗粒光活性反应机理提供一条有效途径,对于设计高效能光活性纳米结构、开发其在水污染治理、化妆品、抗菌产品中的应用及其安全性评价具有重要意义。 这是继2012年《美国化学会会志》发表我校郑直教授在有机无机杂化薄膜太阳能电池方面重要进展后(J. Am. Chem. Soc., 2012, 134 (42), 17392–17395),再次报道我校作为第一作者单位研究成果。同时,该团队研究人员还利用电子自旋共振技术研究了贵金属纳米结构(如金纳米颗粒和银纳米颗粒)与活性氧物种之间的相互作用(Biomaterials,2012,33, 7547–7555;Biomaterials,2013,34, 765–773.),相关结果为理解贵金属纳米颗粒在生物相关体系中的化学活性和潜在生物效应提供更全面清晰的认识。 该系列研究工作得到了国家自然科学基金(Grant No.21303153)和河南省基础与前沿技术研究计划(Grant No. 112300410106)的资助。 图1.利用电子自旋共振技术揭示ZnO/Au杂化纳米结构光催化活性和抗菌活性的增强作用。
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